Apesar dos sucessivos problemas de saúde que acometeram Darwin nos seus últimos vinte e dois anos de vida, ele continuou trabalhando avidamente. Ele passou a se dedicar aos aspectos mais controversos do seu "grande livro" que ainda estavam por ser completados: a evolução da espécie humana a partir de animais mais primitivos, o mecanismo de seleção sexual que poderia explicar características de não tão óbvia utilidade além de mera beleza decorativa, bem como sugestões para as possíveis causas subjacentes ao desenvolvimento da sociedade e das habilidades mentais humanas. Seus experimentos, pesquisa e escrita continuaram.
Quando a filha de Darwin adoeceu, ele deixou de lado o seu trabalho e experimentos com sementes e animais para acompanhá-la em seu tratamento no campo. Ali, ele iniciaria o seu interesse por orquideas selvagens que se desenvolveria em um estudo inovador sobre como as flores serviam para controlar a polinização feita pelos insetos e garantir a fertilização cruzada. Como já observara com as cracas, partes homólogas serviam a diferentes funções em diferentes espécies. De volta ao lar, ele adoeceu novamente em um quarto repleto de experimentos e plantas trepadeiras. Ainda assim, continuou o seu trabalho no livro "Variação" (Variation), que cresceu até ocupar dois volumes, o que o forçou a deixar de lado "A descendência do homem e Seleção em relação ao sexo". Uma vez impresso, o livro foi muito procurado.
A questão da evolução humana tinha sido amplamente discutida pelos seus simpatizantes (e críticos) logo depois da publicação da "Origem das Espécies" mas a contribuição do próprio Darwin para o tema só veio uma década mais tarde com os dois volumes de "A descendência do Homem e Seleção em relação ao Sexo" em 1871. No segundo volume, Darwin introduziu por completo o seu conceito de seleção sexual e explicou a evolução da cultura humana, as diferenças entre os sexos, a diferenciação entre raças bem como a bela plumagem dos pássaros. Um ano mais tarde, Darwin publicou seu último grande trabalho, "The Expression of the Emotions in man and animals", que era focado na evolução da psicologia humana e sua continuidade com o comportamento animal. Ele desenvolveu a sua idéia de que a mente humana e culturas foram desenvolvidas por meio de seleção natural e sexual, uma abordagem que foi revivida com a emergência da psicologia evolutiva. Como ele concluiu em a "Descendência do Homem", Darwin achava que apesar de todas as "qualidades nobres" e "capacidades sublimes" da humanidade:
 | O homem ainda traz em sua estrutura fisica a marca indelével de sua origem primitiva. |  — Darwin |
Seus experimentos relacionados à evolução culminaram em cinco livros sobre plantas, e então seu último livro voltou à discussão sobre o efeito que minhocas tinham sobre o solo.
Darwin morreu em Downe, Kent, Inglaterra, em 19 de abril de 1882. Ele deveria ter sido enterrado no jardim da igreja de St Mary em Downe, mas atendendo ao pedido de seus colegas cientistas, William Spottiswood (Presidente da Royal Society) cuidou para que ele tivesse um funeral de estado e Darwin foi enterrado na próximo a Charles Lyell,William Hersche e Isaac Newton.
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